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学院陈茂笃教授课题组在分子反应动力学领域取得新进展


发布时间:2015-10-10    来源:    点击量:



    学院陈茂笃教授课题组继前期在拉曼光谱领域的相关研究成果被Nature出版集团的综合性期刊Scientific Reports接收发表后,近期该课题组在分子反应动力学领域又取得新的进展,相关研究成果再次被Scientific Reports接收发表。

    硫元素在环境问题(如酸雨和空气污染等)中扮演着重要的角色,因此硫化学一直是学界的研究热点。其中S(1D) + H2(X1Σg+) → H(2S) + SH(X2Π)反应在最小反应路径上具有深势阱,是个典型的插入反应。因此,对该基元反应的反应机理的深入研究具有重要的意义。特别是近几年来,随着实验技术的发展,超冷反应成为目前分子反应动力学领域的研究热点,而S(1D) + H2(X1Σg+) → H(2S) + SH(X2Π)反应则是其中一个重要的研究实例。势能面是进行分子反应动力学研究的基础和关键,关于该反应体系的势能面也已有报道。由于深势阱的存在,该反应在超冷条件下会产生长寿命的复合物。因此,该反应在超冷条件下的动力学行为对势能面会极其敏感,势能面上极小的偏差就可能导致动力学计算结果的巨大差别。除了精度之外,在超冷的情况下,长程势对该反应也具有重要影响,因此对长程势的正确描述同样至关重要。为了深入研究该反应在超冷条件下的反应动力学机理,我们迫切需要构建精度更高,空间范围更广的全域解析型势能面。在本工作中,我们提出了多种策略构建新的势能面。首先利用多种方法得到了大量从头算能量点,这些能量点覆盖足够大的范围,可以很好地描述势能面的长程部分。在势能面拟合过程中,采用了多体展开、神经网络和分区拟合等方法保证了极高的拟合精度。基于新的势能面,研究了该反应的动力学行为,并与实验和其他理论结果进行了比较。研究发现,比起其他势能面上得到的理论结果,我们利用新的势能面得到的积分截面和微分截面等与实验结果符合得更好。这充分说明我们得到的新的高精度势能面可以准确该描述反应的动力学性质。我们构建的SH2势能面,为以后进一步深入研究该反应的反应机理,尤其是超冷情况下的反应动力学提供了坚实的基础。

    该研究工作已经在Nature出版集团的综合性期刊Scientific Reports上发表(http://www.nature.com/articles/srep14594)。该工作得到国家自然科学基金和教育部新世纪优秀人才项目资助。

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